東大など、反射高速陽電子回折法によりシリセンの構造決定に成功

反射高速陽電子回折法によりシリセンの構造決定に成功
～世界最高強度の陽電子ビームを用いてシリコン新素材の構造が明らかに～

＜本成果のポイント＞
　○輝度を増強した高強度エネルギー可変単色陽電子（※１）ビームによる反射高速陽電子回折法（RHEPD）（※２）を用いて、銀単結晶表面上に作ったシリセン（※３）の構造を決定
　○陽電子ビームを用いた回折法が様々な物質最表面の構造決定に有効な手段として多方面の応用が期待

【概要】
　高エネルギー加速器研究機構（以下「KEK」）物質構造科学研究所（以下「物構研」）の兵頭俊夫特定教授らのグループと日本原子力研究開発機構（以下「原子力機構」）先端基礎研究センターの河裾厚男研究主幹のグループ、および東京大学物性研究所（以下「東大物性研」）の松田巌准教授による共同研究および共同利用研究（研究代表：原子力機構・深谷有喜研究副主幹）は、結晶最表面の原子配置を精度よく決定できる反射高速陽電子回折法を用いて、銀単結晶表面上に形成したシリコンの原子１層からなる"シリセン"の構造を調べました。その結果、炭素原子１層からなる平面状のグラフェン（※４）と異なり、凹凸のある構造（バックリング構造）であることを初めて実験的に確認しました。
　金属的な性質のグラフェンと異なり、シリセンはシリコン原子が平面内で僅かな凹凸を持つために半導体的な性質を持つと理論的に予測されており、電子デバイスへの多様な応用が模索されています。本成果は、この理論予測を裏付けるとともに、KEKにおける高強度・高輝度・エネルギー可変単色陽電子ビームが、結晶最表面の原子配置に極めて敏感であり、かつ、十分な強度と品質を持っていることを実証するものです。

　本成果は、米国物理学会が発行するフィジカルレビューB誌最新号（第８８巻２０号）に掲載されました。
　http://prb.aps.org/abstract/PRB/v88/i20/e205413

【背景】
　炭素（C）原子１層だけが亀の甲状に並んだシート、グラフェンは、２００４年の発見（２０１０年ノーベル物理学賞）以来、基礎科学的な興味および高速電子デバイスへの応用を可能とするために広く研究されています。これに触発されて、炭素と同じ１４族の元素であるシリコン（Si、ケイ素）についても、同様なシート状の構造をしたシリセンができないか、活発な探索がされてきました。同時に理論的な研究も行われ、ダイアモンド型構造以外に層状構造（グラファイト型構造）を持つ炭素と違って、ダイアモンド型構造しかないシリコンでは、１層だけ取り出すことができてもグラフェンのように全くの平面ではなく、凹凸のある構造（バックリング構造）をしているはずだとされています。
　近年、蒸発させたシリコンを温度を制御しながら銀単結晶表面に付着（蒸着）させることにより、シリセンを作る方法が見いだされました。走査トンネル顕微鏡（STM）像による観察により、それが４×４構造の対称性を持っていることは確認されました。一方、理論計算によると銀単結晶表面上のシリセンも凹凸のある構造をしている（図１）ことが予測されていましたが、その詳細やシリコン原子と基板の銀原子との距離などの実験的な情報は得られていませんでした。

　グラフェンやシリセンのような電子デバイス材料の研究開発には、物質表面の構造や機能を原子レベルで解析できる手法が必須です。原子力機構では、１９９８年以来アイソトープ22Na（◇）（※５）陽電子源を用いた反射高速陽電子回折（以下「RHEPD」）の開発に成功し、物質表面の研究に応用してきました。一方KEKでは、加速器から発生する陽電子ビームを物質科学に応用するための低速陽電子実験施設においてビーム強度増強のための改造が行われ、２０１０年にこれまでの１０倍の強度増強に成功し、世界最高強度のエネルギー可変低速陽電子ビームを発生できる施設となりました。これは、２２Naを用いた陽電子源に比べ約１００倍の強度に相当します。そこで、RHEPDの手法をさらに発展させるために、KEK及び原子力機構は、反射高速陽電子回折実験ステーションを共同で整備してきました。そして２０１１年には陽電子に独特の方法によるビームの輝度増強を実現し、データの質を向上させました。原子力機構で育てられてきた強力な表面解析手法の飛躍的な発展が、高強度陽電子ビームを利用できるKEKの施設に託されたと言えます。

　◇「22Na」の正式表記は、添付の関連資料を参照

【研究内容と成果】
　研究グループは、シリコン（１１１）表面上に形成される７×７再構成表面上に２０原子層の銀単結晶薄膜を成長させ、その上にシリコンを蒸着することでシリセンを作製しました。
　次に、１原子層のシリセンを成長させて、RHEED（※２）を用いて４×４対称性を確認しました。銀単結晶上に蒸着したシリコンは、シリセンとは異なる構造になることがあります。ここで作成したシリセンも、シリセンとは異なる√１３×√１３対称性を持つ構造が５％程度混在していましたが、解析結果への影響は無視できる程度のものです。

　このシリセンについて、世界最高強度の陽子ビームをエネルギー１０keVですれすれの視射角（※６）で入射し、視射角を変えながら（θ＝０°～６°）RHEPDパターンを測定しました（図２）。シリセン表面構造の詳細な原子位置を決定するためデータ解析はパターンの正反射スポット強度を視射角の関数としてプロットしたロッキング曲線（※７）によって行いました。

　今回のロッキング曲線は、一波条件の測定と多波条件の測定を使い分けました。前者は、陽電子ビームを対称性の悪い方向から入射する測定で、表面に垂直な原子座標に敏感です。後者は、対称性の良い方向から入射する測定で、表面に平行な原子座標に敏感です（図３）。

　本研究では、まず表面に垂直な原子座標に敏感な一波条件で測定したロッキング曲線（図４）を解析しました。その結果、確かにこのシリセンは凹凸構造をしていること、そして、上に変位しているシリコン原子の層と下に変位しているシリコン原子の層の間の距離（Δ）が０．８３Åであり、下の層のシリコン原子と銀単結晶表面との距離（d）が２．１４Åであることがわかりました。次に、表面に平行な原子座標に敏感な多波条件（■方位からの入射）（＊）で測定したロッキング曲線（図５）を解析しました。その結果、４×４対称性を作っているシリコン－シリコン結合の間の角度（α、β）が１１２°と１１９°の２種類になることで凹凸構造を作っていることがわかりました。これらの値は、理論値（Δ＝０．７８Å、d＝２．１７Å、α＝１１０°、β＝１１８°）を支持する結果です。

　＊「（■方位からの入射）」の正式表記は、添付の関連資料を参照

【本研究の意義、今後の展望】
　シリセンは、グラフェンと並び次世代省エネデバイスの作製の根幹をなす新物質の有力な候補とされています。今回、シリコンの新素材であるシリセンの詳細な原子配置が実験的に解明されたことにより、応用上重要な電気伝導特性などの物性の深い理解に貢献するものと期待されます。
　また、高強度の高品質陽電子ビームを用いた回折法が物質最表面の構造決定に有効であることが示されました。特に絶縁体の最表面を決定する有効な手段として、今後多方面への起用が期待されます。

　雑誌名：Physical　Review　B（オンライン版：１１月１５日号）
　論文題名："Structure　of　silicene　on　a　Ag（１１１）　surface　studied　by　reflection　high－energy　positron　diffraction"（和訳：反射高速陽電子回折による銀（１１１）表面上のシリセンの構造の研究）
　著者名：Y．Fukaya，I．Mochizuki，M．Maekawa，K．Wada，T．Hyodo，I．Matsuda，and　A．Kawasuso
　DOI：１０．１１０３／PhysRevB．８８．２０５４１３

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